陈彦宁，梁永健，裴成磊,2，高 健
（1.广东省广州生态环境监测中心站，广州 510006；
2.广东省环珠江口气候环境与空气质量变化野外科学观测研究站，广州 510275；
3.中国环境科学研究院，大气环境研究所，北京 100012）
上世纪70年代以来，随着社会经济的高速发展，空气污染日益成为中国面临的严峻挑战[1]。随着国务院2013年《大气污染防治行动计划》和2018年《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的实施，我国的环境空气质量得到了全面改善[2－5]。尽管如此，珠江三角洲（PRD）长期以来一直被认为是中国光化学污染严重的地区之一[6]。2009年～2019年，珠三角臭氧（O3）月平均质量浓度由47.8μg/m3增至62.7μg/m3；
PM10质量浓度从76μg/m3降至40.2μg/m3[7]。这表明珠三角的颗粒物污染正在快速降低，而以O3为代表的光化学污染形势仍不容乐观[8]。
造成空气污染的因素主要分为3类：排放、化学和气象。空气污染的内因和外因分别是排放、化学过程和气象条件。YIN C等[9]研究发现，2014年～2018年气象因素对广州空气污染的贡献占主导作用。MOUSAVINEZHAD S等[10]研究发现，从2015年～2019年，气象因素对O3变化的影响在珠三角空气污染中占主导地位。CHEN X等[11]研究认为，局地气象因子中降水、地表温度和纬向风对华南地区地表中O3的影响非常显著。由此可见，气象因素在珠三角的光化学污染中扮演重要角色。不同的天气类型导致各个气象要素产生不同程度的变化，从而直接和间接地对空气质量产生影响。采用天气分型方法对大气环流模式进行分类，可识别和表征不同空气污染水平下特定的天气条件[12]。广州市位于珠三角中部核心地区，采用主观天气分型方法对广州市2020年4月～2021年3月的污染天气进行分型，探讨广州污染天的主要天气类型及各自特点、相应污染物组分的变化情况。相关研究结果可为广州市制定空气污染预警和管控措施提供策略支持。
1.1 观测时间与点位
观测时段为2020年4月1日～2021年3月31日。观测点为广州吉祥路大气超级站（113.27°E，23.12°N，海拔51m），位于广州市吉祥路95号8楼楼顶，周围无建筑物遮挡，视野开阔。距站点周边为居民住宅与商业混合区，无明显工业污染源。站点北面150 m、南面500 m、东面1.4 km和西面1.1 km分别为广州主干道东风中路、中山五路、东濠涌高架路和人民高架等，受交通源影响较大。
1.2 观测指标与仪器
研究中环境空气常规污染物SO2，NO，NO2，CO和O3分别采用Thermo43i二氧化硫分析仪、Thermo42i氮氧化物分析仪、Thermo48i一氧化碳分析仪、Thermo49i O3分析仪在线测定。可吸入颗粒物（PM10）和细颗粒物（PM2.5）由Thermo5030i分析仪配置不同直径的切割头在线测定。VOCs使用法国Chromatotec公司生产的自动在线GC866型系统在线测定，该系统由2台分析仪组成，其中，低碳分析和高碳分析分别负责C2～C6和C6～C12组分物种的采集与分析，检测器均为氢火焰离子化检测器。测量物种包括美国环保署光化学评估监测网规定的57种O3前体物。气象参数由维萨拉WXT520测定，太阳辐射由锦州阳光气象PC-2-T1太阳辐射仪测定。
1.3 数据的质保质控
SO2，NOx（NO和NO2），CO，O3，PM10和PM2.5数据的质保质控按照HJT 193—2005《环境空气质量自动监测技术规范》执行。VOCs数据的质保质控按照HJ 1010—2018《环境空气挥发性有机物气相色谱连续监测系统技术要求及检测方法》执行。VOCs系统使用PAMs物种混合标准气体（Linde，美国）校准，标准曲线相关系数（R）≥0.950，检测限为0.01×10-9～0.84×10-9。将环戊烷、正十二烷（每周单点核查合格率＜50%）、甲基环戊烷、1-己烯、1-戊烯（受干扰检出稳定性较差）排除在此次研究物种之外。参与分析的VOCs物种进一步按来源与活性特征进行了分类，具体见表1。
表1 VOCs和无机元素分类名称及所包含的组分
2.1 观测期间广州市空气质量概况
依据HJ 633—2012《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》，将环境空气质量划分为6个等级（优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染），其中，优、良等级对应AQI≤100的天数为空气质量达标天数，轻度污染及以上等级对应AQI＞100的天数为空气质量超标天数。统计结果表明，观测期间广州市空气质量达标天数为319 d，超标天数为46 d，空气质量达标率为87%。超标天数中以轻度污染天为主（39 d），其次为中度污染天（6 d），期间出现了1 d重度污染天。识别轻微污染天的是保证每一个优良天的关键，现将100＜AQI≤110的污染天定义为轻微污染天。观测期间超标污染物的污染天数和轻微污染天数的月度分布见表2。由表2可以看出，广州市空气质量超标以O3超标为主且空气质量超标不分季节，其次为NO2超标。O3超标占总污染天数的80%。与O3超标几乎不分季节的特征相比，NO2超标主要集中在12月与1月（广东市入冬前与整个冬季），NO2超标天数中近一半是单独超标，其余则与O3或者颗粒物（PM2.5，PM10）同时超标。轻微污染天亦以O3超标为主，其次为NO2单独超标及NO2与O3同时超标。说明提升广州市提高空气质量优良率需重点关注O2和NO2的超标情况，而消除O3和NO2的轻微污染天则是重点工作。但由于NO2与颗粒物同时超标天数并没有统计到轻微污染天中，而可见颗粒物的轻微污染天已基本消除，这得益于近年来对颗粒物的有力管控措施，从而进一步降低了颗粒物浓度，消除了颗粒物污染，由此说明，目前对NO2的控制是消除轻微污染天的关键。
表2 观测期间污染天数和轻微污染天数的月度分布d
2.2 典型污染天气分析
为分析广州市空气污染天气形势和气象要素特征，采用主观污染天气分型方法将造成广州市污染的气压场主要分为热带气旋型、入海变性高压型、高压底部型、槽脊对峙型、大陆暖高压型、低压槽型和冷锋前部型7种类型，具体见表3。由表3可以看出，7种气压场类型控制下污染天气形势、污染情况及气象要素特征，其天气均表现出均压、静稳的特征。观测期间，广州市出现污染天的主要气压场类型为热带气旋型、入海变性高压型、高压底部型、槽脊对峙型，污染超标天数分别为14,11,10和8 d。
表3 7种气压场类型、污染情况及气象要素特征
通过比较不同类型气压场的气象要素发现，O3污染发生时太阳辐射较强，温度较高；
而NO2和颗粒物污染超标的天气则主要表现为低温和低边界层等特征。特别是在NO2与颗粒物共同污染的时候，混合层高度基本在1 000 m以下，平均风速为0.6 m/s，空气基本处于静稳状态。在NO2与O2同时超标的时候，各气象参数则基本处于污染天的居中水平，辐射强度适中，混合层高度也适中。NO2污染天与较低的边界层高度有关，这是因为NOx主要来自一次排放，更低的边界层容易造成一次污染物的积累[13]。因此，边界层高度是预测广州市超标天首要污染物为NO2或O3的一个重要因子。
对于O3污染，不同季节出现不同天气类型有所区别：在O3污染频发的夏、秋季节应重点关注热带气旋型气压场。当前O3污染已有蔓延至冬季的趋势，冬季时高压底部型和槽脊对峙型气压场这2类气压场出现轻微污染天概率最高（各占总污染天数的50%），属于轻微污染天需重点关注的气压场类型。春季时应重点关注入海变性高压型气压场。在不同季节重点关注不同的气压场类型，有利于提前研判O3污染形势，做好污染预警和预防工作。
2.3 不同污染天气类型下化学组分的变化特征
通过对不同天气类型下轻微污染天化学组分的变化特征进一步分析发现，减少轻微污染天是提升广州空气质量优良率的关键。因此，尽管NO2和O3为广州轻微污染天的主要超标物，却不可以在所有轻微污染天中全都以削减NOx的排放为重点，这是因为NOx浓度与O3生成量的关系是非线性的[14]。以往对珠三角O3生成机制的研究发现，珠三角中部地区O3生成对NOx饱和，对VOCs敏感[15]。轻微污染天中不同气压场类型不同污染超标情况下常规气体、VOCs组分和PM2.5相对于优良日的占比见图1。
图1 轻微污染天中不同气压场类型不同污染超标情况下常规气体、VOCs组分和PM2.5相对于优良日的变化量占比
由图1可以看出，在轻微污染天中，NOx和VOCs的涨幅在不同天气类型中并不相同。NO2超标天与NO2，O3共同超标天中NO2，NO的变化幅度（不同类型均值的范围分别为143.2%～173.7%和366.5%～544.8%）明显高于O3超标天（分别为2.6%～56.8%和-41.4%～-32.1%）。其中，在NO2超标天及NO2与O3共同超标天中，NO浓度大幅度升高，而O3超标天中NO浓度小幅度减少。NO的化学寿命较短，其主要来自于新鲜排放的气团。因此，对于NO2超标天及NO2和O3共同超标天在不同天气类型中均应关注本地的NO排放源。
以O3为首要污染物的轻微污染天主要包括热带气旋型、高压底部型和槽脊对峙型3种气压场。热带气旋型气压场的VOCs物种的变化量占比最低。变化量占比最多的VOCs类别为LRHC（37.2%），在高压底部型和槽脊对峙型气压场中变化量占比最多的VOCs类别均为C5HC（分别为106.4%和73.3%），在高压底部型气压场中C5HC，C4HC和LRHC的变化幅度较为接近（分别为106.4%，101.1%和94.0%）；
而槽脊对峙型气压场中C5HC的变化幅度高于C4HC和LRHC（分别为73.3%，45.8%和40.2%）。此外，高压底部型的芳香烃（AROM）和烯烃（Alkenes）变化量占比在轻微污染天有所上升（分别为55.7%和19.1%），而槽脊对峙型的AROM和Alkenes变化量占比在轻微污染天则呈下降趋势（分别为-24.4%和-26.1%）。
热带气旋型气压场主要为东北气流，经过珠三角东北部区域，该区域以农村地区为主[16]，这是热带气旋型气压场VOCs变化幅度最低的一个主要原因。高压底部型和槽脊对峙型气压场主要从广州西南和南面进入广州地区，该区域为珠三角的核心区域，二者的C5HC变化量占比在VOCs中最高，C5HC是油气挥发的主要成分[17]，这表明油气挥发与使用相关的排放源（主要为道路交通源）仍然是珠三角核心区域VOCs的重要来源，且在O3轻微污染天中扮演重要角色，二者区别在于高压底部型气压场的气流主要由福建广东沿海传输，后经珠江口进入广州，所经沿线均是经济和工业活动发达地区。槽脊对峙型气压场的气流主要由南海至广州西面进入广州，故受经济和工业活动的影响弱于高压底部型气压场的气流，这种差异导致了2种天气下AROM和Alkenes变化幅度的差异（高压底部型气压场变化量占比上升，槽脊对峙型气压场变化量占比下降）。对于不同气压场下的O3轻微污染天，均应控制油气挥发与使用相关的VOCs排放源。
轻微污染天中不同气压场类型不同污染超标情况下常规气体、VOCs组分和太阳辐射的日变化见图2。由图2可以看出，NO2超标天与NO2，O3共同超标天均在夜间出现高浓度NO2，且在凌晨至上午出现高浓度的NO，主要区别在于NO2与O3共同超标天在凌晨至上午时VOCs浓度较高，由此可能导致O3与NO2共同超标。升高的VOCs物种主要为芳香烃、烯烃及C8HC，其均主要源于清晨柴油车主导的道路交通源排放[18]，2种超标天主要出现春、冬季，平均气温均较低，2种类型的风速和边界层高度也均较低。因此，2种类型中NO2的化学寿命较长，容易在夜间累积。O3轻微污染天的3类气压场中，白天NO2的变化趋势均较为一致；
热带气旋型气压场中上午时段的烷烃浓度略低。热带气旋型气压场控制下O3超标天，太阳辐射强度明显低于其他类型的O3轻微污染天，说明即使太阳辐射强度一般，也有可能出现O3污染，物理传输过程可能于其中起到重要作用。高压底部型和槽脊对峙型气压场控制下O3轻微污染天，较高的太阳辐射是O3超标的重要原因，前体物的高值主要出现在交通早高峰时段，因此，加强对移动源的管控有利于降低O3浓度峰值。
图2 轻微污染天中不同气压场类型不同污染超标情况下常规气体、VOCs组分和太阳辐射的日变化
（1）广州市空气质量超标不分季节，以O3超标为主，其次为NO2，因此，广州市提高空气质量优良率的关键是消除O3和NO2轻微污染天。
（2）发生污染的气压场类型天气特征均表现为均压、静稳、小风，或者受下沉气流影响天气或静稳或晴朗。其中O3污染发生时一般太阳辐射较强，温度较高；
而NO2和颗粒物污染时温度较低，风速较小，混合层高度也较低。不同季节重点关注不同的气压场类型。
（3）热带气旋型、入海变性高压型、高压底部型、槽脊对峙型是广州市出现污染天的主要气压场类型，其中高压底部型和槽脊对峙型气压场控制下50%的概率出现轻微污染天需重点关注。
（4）本地NO排放源为NO2超标天与NO2，O3共同超标天的主要原因。对于不同气压场下的O3轻微污染天，均应控制油气挥发与使用相关的VOCs排放源。
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